Ημερίδα Υποψήφιων Διδακτόρων, 21/2/2014Z. Κοτσίνα Εθνικό Κέντρο Ερευνών Φυσικών Επιστημών ‘ΔΗΜΟΚΡΙΤΟΣ’ Μελέτη αποκατάστασης βλαβών από ακτινοβόληση σε κράματα Fe-Cr με μετρήσεις ηλεκτρικής αντίστασης Μελέτη αποκατάστασης βλαβών από ακτινοβόληση σε κράματα Fe-Cr με μετρήσεις ηλεκτρικής αντίστασης Ζ. Κοτσίνα Τριμελής Τριμελής Επιτροπή : Ε. Συσκάκης (Κύριος επιβλέπων) Επ. Καθηγητής, Τμήμα Φυσικής, ΕΚΠΑ Γ. Αποστολόπουλος Ερευνητής B, Ε.ΚΕ.Φ.Ε ‘ΔΗΜΟΚΡΙΤΟΣ’ Ρ. Βλαστού-Ζάννη Καθηγήτρια, ΣΕΜΦΕ, ΕΜΠ Ορισμός Τριμελούς Επιτροπής : 16/01/2012

Ημερίδα Υποψήφιων Διδακτόρων, 21/2/2014Z. Κοτσίνα Περίγραμμα Ομιλίας 1. Εισαγωγή- Σκοπός 2. Πειραματικές Λεπτομέρειες 3. Αποτελέσματα & Συζήτηση 4. Συμπεράσματα

Ημερίδα Υποψήφιων Διδακτόρων, 21/2/2014Z. Κοτσίνα Εισαγωγή Κράματα Fe-Cr Αποτελούν τη βάση των φερριτικών ατσαλιών, τα οποία είναι υποψήφια δομικά υλικά για μελλοντική εφαρμογή σε προηγμένα συστήματα πυρηνικής ενέργειας όπως π.χ Αντιδραστήρες Σύντηξης. Πλεονεκτήματα –Μικρή ενεργοποίηση –Υψηλή αντίσταση σε βλάβες από ακτινοβόληση –Καλές μηχανικές ιδιότητες Προβλήματα –Γίνονται ψαθυρά κατά την ακτινοβόλησή τους σε χαμηλές θερμοκρασίες –Απώλεια αντοχής στις υψηλές θερμοκρασίες Οι βασικές φυσικές διεργασίες που διέπουν τη συμπεριφορά τους κατά την ακτινοβόληση δεν είναι πλήρως κατανοητές. –Πειραματική & θεωρητική έρευνα πραγματοποιείται, με σκοπό την κατανόηση και βελτιστοποίηση των υλικών αυτών.

Ημερίδα Υποψήφιων Διδακτόρων, 21/2/2014Z. Κοτσίνα Σκοπός Η συμπεριφορά των υλικών κατά τη ακτινοβόληση, εξαρτάται πρωτίστως από τις ιδιότητες των σημειακών ατελειών. Κατά την ακτινοβόληση, σημειακές ατέλειες δημιουργούνται και εν συνεχεία διαχέονται με αποτέλεσμα την μεταβολή της μικροδομής. Σκοπός της παρούσης εργασίας Μελέτη των βασικών ιδιοτήτων των σημειακών ατελειών σε κράματα Fe-CrΜεθοδολογία Ακτινοβόληση σε χαμηλή θερμοκρασία σε συνδυασμό με in-situ μέτρηση της ηλεκτρικής αντίστασης. Αποκατάσταση της ηλεκτρικής αντίστασης –Η συγκεκριμένη πειραματική εργασία χαρακτηρίζεται ως “Αποκατάσταση της ηλεκτρικής αντίστασης”

Ημερίδα Υποψήφιων Διδακτόρων, 21/2/2014Z. Κοτσίνα Interstitial Dumbbell Vacancy Σημειακές Ατέλειες από ακτινοβόληση Ατομικές μετατοπίσεις προκαλούνται κατά την ακτινοβόληση στην περίπτωση που τα άτομα λάβουν ενέργεια που υπερβαίνει την ενέργεια κατωφλιού ~40eV Οι μετατοπίσεις αυτές οδηγούν κυρίως σε σχηματισμό Frenkel Pairs = Πλεγματικό Κενό (vacancy) + άτομο σε ενδοπλεγματική θέση (interstitial). Δομή Frenkel Pair σε bcc Fe Interstitial migration E m = 0.34 eV Fu et al. (Nature Materials 2005) DFT calculations Takaki et al. (Radiation Effects 1983)

Ημερίδα Υποψήφιων Διδακτόρων, 21/2/2014Z. Κοτσίνα 2. Πειραματικές Λεπτομέρειες

Ημερίδα Υποψήφιων Διδακτόρων, 21/2/2014Z. Κοτσίνα Προετοιμασία Δειγμάτων-Πειραματικές Συνθήκες Προετοιμασία Δειγμάτων  Υψηλής καθαρότητας κράματα Fe-Cr με συγκέντρωση Cr 5, 10 and 15 at. %  Ψυχρή έλαση δειγμάτων σε πάχος 50μm  Θερμική ανόπτηση στους Τ=800 o C υπό κενό (10 -7 mbar) Συνθήκες Ακτινοβόλησης  Οι ακτινοβολήσεις πραγματοποιήθηκαν σε ειδική διάταξη ακτινοβόλησης στον επιταχυντή TANDEM στο ΕΚΕΦΕ «Δημόκριτος»  Ακτινοβόληση σε κρυογενικές θερμοκρασίες (T=40K)  Δέσμη πρωτονίων ενέργειας 5 MeV, μέση ροή Φ~ 2 x p/cm 2 -sec Ανόπτηση για αποκατάσταση βλαβών  Θερμοκρασίες Ανόπτησης T a = 40 – 300 K σε βήματα ΔΤ a /Τ a ~ 0.03  Χρόνος Ανόπτησης Δt a, ΔΤ a /Δt a =1K /min. Μέτρηση ηλεκτρικής αντίστασης  In-situ, DC μέτρηση τεσσάρων επαφών, διακριτική ικανότητα   Μέτρηση παραμένουσας αντίστασης σε Τ=15K (διακοπή ακτινοβόλησης/ανόπτησης και απότομη ψύξη δείγματος σε Τ=15 K)

Ημερίδα Υποψήφιων Διδακτόρων, 21/2/2014Z. Κοτσίνα Πειραματική Διαδικασία Η πειραματική διαδικασία περιλαμβάνει τα εξής βήματα: Δημιουργία σημειακών ατελειών κατά την ακτινοβόληση σε κρυογενική θερμοκρασία Αύξηση Δρ i της ηλεκτρικής αντίστασης (λόγω ατελειών) Οι ατέλειες παραμένουν αρχικά ακίνητες (εξαιτίας της χαμηλής θερμοκρασίας) C.C. Fu, Nature Materials, Vol 4,2005 Αποκατάσταση Αντίστασης- Καθαρός Fe Ακολουθεί βαθμιαία αύξηση της θερμοκρασίας Ενεργοποίηση μηχανισμών μετανάστευσης και επανασύνδεσης των ατελειών Η ηλεκτρική αντίσταση προοδευτικά μειώνεται ανακτά την προ- ακτινοβόλησης τιμή της

Ημερίδα Υποψήφιων Διδακτόρων, 21/2/2014Z. Κοτσίνα 3. Αποτελέσματα & Συζήτηση

Ημερίδα Υποψήφιων Διδακτόρων, 21/2/2014Z. Κοτσίνα Αποκατάσταση Ηλεκτρικής Αντίστασης Μετά την ακτινοβόληση σε Τ=40Κ, παρατηρείται αύξηση της αντίστασης Δρ i Εν συνεχεία γίνεται ανόπτηση σε βαθμιαία υψηλότερες θερμοκρασίες με συνέπεια η τιμή της αντίστασης να επανέρχεται σταδιακά στην αρχική τιμή Το κλάσμα αποκατάστασης σε κάθε θερμοκρασία ανόπτησης, Τ α, ισούται με το λόγο της απομένουσας Δρ προς την αρχική αύξηση Δρ i (προκληθείσα από την ακτινοβόληση) Ενδιαφέρον παρουσιάζει ο ρυθμός αποκατάστασης – κλασματική αποκατάσταση ανά θερμοκρασιακή μεταβολή.

Ημερίδα Υποψήφιων Διδακτόρων, 21/2/2014Z. Κοτσίνα Ρυθμός αποκατάστασης Οι κορυφές αποδίδονται σε περιοχές υψηλού ρυθμού αποκατάστασης –Ενεργοποίηση μηχανισμών μετανάστευσης ατελειών Διακρίνονται τρεις κύριες περιοχές με σήμανση:  (~100K),  (~170K) και  (~230K) και αναφέρονται ως ‘Στάδια’. Το Στάδιο  οφείλεται στην ενεργοποίηση του μηχανισμού μετανάστευσης ενδοπλεγματικών ατόμων H φυσική προέλευση των Σταδίων  &  δεν είναι ακόμα σαφής   

Ημερίδα Υποψήφιων Διδακτόρων, 21/2/2014Z. Κοτσίνα Ρυθμός αποκατάστασης Θα επικεντρωθούμε στα Στάδια  και  Εμφανίζουν αντίθετη συμπεριφορά ως προς την T και τη συγκέντρωση Cr: –Στάδιο  μετατόπιση προς χαμηλότερη Τ και μείωση της έντασής του με την αύξηση της συγκέντρωσης του Cr –Στάδιο  μετατόπιση προς υψηλότερη Τ και ενίσχυση της έντασής του με την αύξηση της συγκέντρωσης του Cr   

Ημερίδα Υποψήφιων Διδακτόρων, 21/2/2014Z. Κοτσίνα Ο μηχανισμός παρουσιάζεται από το ακόλουθο μοντέλο αντιδράσεων Παραδοχή: ενδοπλεγματικό άτομο ευκίνητο / πλεγματικό κενό ακίνητο Ο απλούστερος μηχανισμός περιγραφής των Σταδίων  &  αποτελεί η υπόθεση της ύπαρξης παγίδας (trap) για τα ενδοπλεγματικά άτομα K+K+ K-K- Ερμηνεία των Σταδίων  &  K I : Interstitial V: Vacancy T: Trap IT: Trapped Interstitial V Τ Ι ΙΤ

Ημερίδα Υποψήφιων Διδακτόρων, 21/2/2014Z. Κοτσίνα Μαθηματική Περιγραφή Μοντέλου Παράμετροι E m i : ενέργεια μετανάστευσης των ενδοπλεγματικών ατόμων E B : ενέργεια σύνδεσης (παγίδες) C T : πυκνότητα των παγίδων Η εξέλιξη της συγκέντρωσης των ατελειών περιγράφεται από τις ακόλουθες εξισώσεις κινητικής (Rate Theory Equations): Σταθερές

Ημερίδα Υποψήφιων Διδακτόρων, 21/2/2014Z. Κοτσίνα Σύγκριση με το πείραμα Πείραμα Θεωρητικό Μοντέλο Παράμετροι μοντέλου: E m i = 0.28eV (pure Fe: 0.34eV) E B = 0.27eV C T  C Cr (ο μηχανισμός παγίδευσης συσχετίζεται με C Cr ) Το μοντέλο περιγράφει ποιοτικά την συμπεριφορά των πειραματικών αποτελεσμάτων

Ημερίδα Υποψήφιων Διδακτόρων, 21/2/2014Z. Κοτσίνα Συμπεράσματα Η αποκατάσταση της αντίστασης κραμάτων Fe-Cr Η αποκατάσταση της αντίστασης κραμάτων Fe-Cr μετρήθηκε μετά την ακτινοβόληση με πρωτόνια σε χαμηλή θερμοκρασία Στο φάσμα της αποκατάστασης εμφανίζονται 3 κύρια Στάδια Αποκατάστασης. –Θέση και ένταση εξαρτώνται από τη συγκέντρωση Cr παγίδευσης ενδοπλεγματικών ατόμων Τα Στάδια  &  υποδεικνύουν την ύπαρξη μηχανισμού παγίδευσης ενδοπλεγματικών ατόμων Ανάλυση με Rate Theory Equations έδειξε ποιοτική συμφωνία με τα πειραματικά αποτελέσματα υποθέτοντας –Φραγμό μετανάστευσης για τα ενδοπλεγματικά άτομα 0.28 eV –Ενέργεια σύνδεσης για τις παγίδες 0.27 eV –Πυκνότητα των παγίδων ανάλογη με τη συγκέντρωση Cr Μελλοντική εργασία Το μοντέλο αυτό θα επεκταθεί περαιτέρω και στη μελέτη του Σταδίου  και θα πραγματοποιηθούν ακτινοβολήσεις με διαφορετικές δόσεις.

Ημερίδα Υποψήφιων Διδακτόρων, 21/2/2014Z. Κοτσίνα Ευχαριστίες  Τριμελή Επιτροπή: E. Συσκάκη, Γ. Αποστολόπουλο, Ρ. Βλαστού- Ζάννη  Κ. Μεργιά, Σ. Μεσολωρά, Ε.ΚΕ.ΦΕ «ΔΗΜΟΚΡΙΤΟΣ»  Α. Λαγογιάννη, Σ. Χαρισόπουλο, Ε.ΚΕ.ΦΕ «ΔΗΜΟΚΡΙΤΟΣ»  European Fusion Development Agreement (EFDA), για την οικονομική υποστήριξη της παρούσης εργασίας. Ευχαριστώ για την προσοχή σας! Συμμετοχή σε συνέδρια XXIΧ Συνέδριο Φυσικής Στερεάς Κατάστασης και Επιστήμης Υλικών (Σεπτέμβριος 2013) 22ο Συμπόσιο της Ελληνικής Εταιρίας Πυρηνικής Φυσικής (Αθήνα, Μάιος 2013) Συνάντηση εργασίας της EFDA (Βουκουρέστι, Ιούνιος 2013)

Ημερίδα Υποψήφιων Διδακτόρων, 21/2/2014Z. Κοτσίνα Backup Slides

Ημερίδα Υποψήφιων Διδακτόρων, 21/2/2014Z. Κοτσίνα Example of Annealing Cycle Heating off Annealing Induced ΔR Heating on Base T=15K

Ημερίδα Υποψήφιων Διδακτόρων, 21/2/2014Z. Κοτσίνα Example of Irradiation Cycle Base T=15K Beam off Beam on Irradiation Induced ΔR

Ημερίδα Υποψήφιων Διδακτόρων, 21/2/2014Z. Κοτσίνα Ακτινοβόληση κραμάτων Fe-Cr Γραμμική αύξηση της αντίστασης με τη δόση εξαιτίας της σταθερής δημιουργίας ατελειών (vacancies και interstitials) Οι ατέλειες παραμένουν παγωμένες στο πλέγμα εξαιτίας της χαμηλής Τ. T=40K

Ημερίδα Υποψήφιων Διδακτόρων, 21/2/2014Z. Κοτσίνα Ακτινοβόληση κραμάτων Fe-Cr Γραμμική αύξηση της αντίστασης με τη δόση εξαιτίας της σταθερής δημιουργίας ατελειών (vacancies και interstitials) Οι ατέλειες παραμένουν παγωμένες στο πλέγμα εξαιτίας της χαμηλής Τ. Η συνολική αύξηση της αντίστασης χαρακτηρίζεται ως Δρ i Διαφορές στη Δρ i δεν αποδίδονται σε διαφορετικό αριθμό ατελειών (πιθανώς σε διαφορές σκέδασης/ ατέλεια) Δρ i T=40K

Ημερίδα Υποψήφιων Διδακτόρων, 21/2/2014Z. Κοτσίνα Διάταξη Ακτινοβόλησης Τα πειράματα διεξήχθησαν σε ειδική διάταξη ακτινοβόλησης στον επιταχυντή 5MV TANDEM «Δημόκριτο» –In-situ μέτρηση της ηλεκτρικής αντίστασης,  ακρίβεια –Ποικίλες θερμοκρασίες ακτινοβόλησης (10 – 700 K, κρυοστάτης & φούρνος) –Περιοχή Ακτινοβόλησης 1x1 cm 2, ρεύμα δέσμης ~0.2μΑ Sample stage with Cold-head Beam-line integration