Εργασία Μεταπτυχιακής Eιδίκευσης του Παναγιώτη Μποκώρου Φυσικού Πανεπιστήμιο Πατρών Σχολή Θετικών Επιστημών Διατμηματικό Πρόγραμμα Μεταπτυχιακών Σπουδών στις Περιβαλλοντικές Επιστήμες Οριζόντια διασπορά και κατακόρυφη κατανομή του 137Cs στην υδάτινη στήλη του Βορειοανατολικού Αιγαίου Εργασία Μεταπτυχιακής Eιδίκευσης του Παναγιώτη Μποκώρου Φυσικού Πάτρα, 19/09/2006

Θαλάσσιο περιβάλλον και Ραδιενέργεια Γενικά Τεχνητής προέλευσης ραδιονουκλίδια 137Cs, 134Cs, 60Co, 90Sr Πηγές Παγκόσμιος ραδιενεργός επίπτωση πυρηνικών δοκιμών 2) Λειτουργία πυρηνικών αντιδραστήρων 3) Εργοστάσια επανεπεξεργασίας πυρηνικών καυσίμων 4) Διαχείριση ραδιενεργών αποβλήτων 5) Πυρηνικά ατυχήματα Φυσικά ραδιονουκλίδια 40Κ, 214Βi, 87Rb

Τεχνητά ραδιονουκλίδια σε θαλάσσιο περιβάλλον Θαλάσσιο περιβάλλον και Ραδιενέργεια Τεχνητά ραδιονουκλίδια σε θαλάσσιο περιβάλλον Τεχνητής προέλευσης ραδιονουκλίδια Ραδιολογική σημασία 90Sr 137Cs 238Pu 239+240Pu 241Am Ραδιενεργοί ιχνηθέτες 99Tc 129I 137Cs

Το 137Cs στο θαλάσσιο περιβάλλον Χαρακτηριστικά Χρόνος ημιζωής (φυσικός, βιολογικός-οικολογικός, δραστικός) Κινητικότητα (mobility) Εκπομπή ακτινοβολίας-γ (γ-rays emitter) Βιοσυσσώρευση (bioconcentration) Βιομεγέθυνση (biomagnification) Διαλυτότητα (soluble element) Διατηρητικότητα (conservative element) Non particle reactive element

Συγκεντρώσεις ενεργότητας 137Cs σε θαλάσσια περιβάλλοντα Επίπεδα τιμών Συγκέντρωση ενεργότητας 137Cs (Bq/m3) Θαλάσσια περιοχή Μέσες τιμές συγκέντρωσης ενεργότητας 137Cs σε επιφανειακά νερά θαλασσίων περιοχών κατά το έτος 2000 (Livingston and Povinec, 2000)

Το 137Cs στο θαλάσσιο περιβάλλον Πηγές [1/3] Παγκόσμια Ραδιενεργός επίπτωση πυρηνικών δοκιμών Πυρηνικά ατυχήματα Διαχείριση ραδιενεργών αποβλήτων (Aarkrog, 2003)

Το 137Cs στο θαλάσσιο περιβάλλον Πηγές [2/3] Γεωγραφικό πλάτος (ο) (Aarkrog,2003)

Το 137Cs στο θαλάσσιο περιβάλλον Πηγές [3/3] Αιγαίο Πέλαγος (1986) Εναπόθεση 137Cs + 134Cs kBq/m2 (Kritidis and Florou, 1990) Σταθμός Μέτρησης

Το 137Cs στο θαλάσσιο περιβάλλον Βιογεωχημικές διεργασίες Υδάτινος όγκος Αιωρούμενο υλικό Μικροοργανισμοί Απόθεση Κατανάλωση Αποσύνθεση Κινητοποίηση Προσρόφηση Διάλυση Πρόσληψη Καθίζηση Διήθηση Διαλυτοποίηση Ψάρια Ανώτερα θηλαστικά Ατμοσφαιρική επίπτωση Βενθικοί οργανισμοί Ίζημα Πλανκτόν εν αιωρήσει Βιομηχανικά απόβλητα Λεκάνες απορροής, λιώσιμο πάγων (Avery, 1996)

Φασματομετρία ακτινοβολίας-γ Διάταξη Φωτογραφική απεικόνιση συστήματος φασματομετρίας -γ Ανιχνευτής HPGe Σχετική απόδοση 90% Διακριτική ικανότητα FWHM 2,1 keV στα 1,33MeV 1 Θωράκιση ανιχνευτή 2 Σύστημα ανίχνευσης Σύστημα ψύξης Δοχείο υγρού Ν2 Προενισχυτής 3 Οθόνη 4 Τροφοδοτικό Υψηλής Τάσης 5 Ενισχυτής 6 Παλμογράφος

Το Αιγαίο Πέλαγος Βυθομετρία [1/2] (Lykousis et al.,2002)

Το Αιγαίο Πέλαγος Η ευρύτερη περιοχή Αζοφική Θάλασσα Μαύρη Θάλασσα Δυτική Μεσόγειος Αιγαίο Πέλαγος Λεβαντίνη Θάλασσα

Το Αιγαίο Πέλαγος Βυθομετρία [2/2] (Sofianos et al., 2002)

Το Αιγαίο Πέλαγος Πεδίον ανέμου (Poulos et al., 1997) χειμώνας άνοιξη καλοκαίρι φθινόπωρο (Poulos et al., 1997)

Το Αιγαίο Πέλαγος Υδρολογία [1/2] BSW BSW LSW BSW Black Sea Water (Georgopoulos, 2002) BSW Black Sea Water LSW Levantine Surface Water

Το Αιγαίο Πέλαγος Υδρολογία [1/2] BSW = 300 km3/y S αλατότητα σε psu Τ θερμοκρασία σε οC V παροχή σε km3/y Δαρδανέλια Βόσπορος Θάλασσα Μαρμαρά Μαύρη Θάλασσα Αιγαίο Πέλαγος (Poulos et al., 1997) Εισροή 137Cs στο στρώμα 0 – 50 m V Ρυθμός εισροής 137Cs (TBq/y) t Χρόνος από το ατύχημα (έτη) (Egorov et al., 1999)

Το Αιγαίο Πέλαγος Χαρακτηριστικά: Δυναμική δομή Κυκλώνας Χίου Αντικυκλωνικές κινήσεις Κυκλώνας Σποράδων Αντικυκλώνας Σαμοθράκης Αντικυκλώνας Άθω Ρεύμα ανατολικού Αιγαίου Θερμοαλατικό μέτωπο νότια της Λήμνου Δευτερεύοντα θερμοαλατικά μέτωπα Αναβλύσεις - καταβλύσεις (Lykousis et al., 2002)

Κύρια Χαρακτηριστικά : Το Αιγαίο Πέλαγος Βιοτικό καθεστώς Κύρια Χαρακτηριστικά : Ολιγοτροφικός χαρακτήρας Άξονας βοράς - νότος Άξονας δύση - ανατολή Μέση ετήσια πλανκτονική κατανομή (Siokou-Frangou et al., 2002)

Ραδιοοικολογικό ιστορικό Αιγαίο Πέλαγος – Λεβαντίνη Θάλασσα Αιγαίο Πέλαγος Λεβαντίνη Θάλασσα Έτος Έτος 0 – 150m 550 – 1200 m Α : συγκέντρωση ενεργότητας 137Cs 150 – 550 m 1200 - …… m (Sanchez-Cabeza et al., 2002)

Ραδιοοικολογικό ιστορικό Μαύρη Θάλασσα Δούναβης Δνείστερος Δνείπερος Συγκέντρωση ενεργότητας 137Cs σε επιφανειακά νερά της Μαύρης Θάλασσας κατά το 1988 (Livingston and Povinec, 2000)

Ραδιοοικολογικό ιστορικό Ευρύτερη περιοχή [1/2] Δνείστερος Μαύρη Θάλασσα Μεσόγειος Λίμνη Λιμνοθάλασσα Λεβαντίνη Θάλασσα Αιγαίο Ιόνιο Αδριατική Δούναβης Δνείπερος Συγκεντρώσεις 137Cs (Βq/m3) Πριπαγιάτ Τσερνομπύλ Δαρδανέλια Έτος αναφοράς1986 (Φλώρου, 1992)

Ραδιοοικολογικό ιστορικό Ευρύτερη περιοχή [2/2] Έτος αναφοράς 1999-2000 Λεβαντίνη Θάλασσα Θάλασσα Κύπρου Μεσόγειος Πέλαγος Λιβύης Ιόνιον Αιγαίον Θάλασσα Μαρμαρά Δαρδανέλια Μέση τιμή δικτύου 15 σταθμών Μαύρη Θάλασσα Συγκεντρώσεις ενεργότητας 137Cs (σε Bq/m3) στο επιφανειακό θαλάσσιο στρώμα της υδάτινης στήλης κατά το 1999 - 2000 (Φλώρου και συν, 2001)

Μέθοδοι προσδιορισμού 137Cs Γενικά Αυτόματα υποθαλάσσια συστήματα Μέθοδος ΑMP συγκαταβύθισης ( ≈ 100 L) Μέθοδος επιτόπιου εμπλουτισμού του 137Cs με την χρήση φυγοκεντρικής αντλίας μεγάλου όγκου (MarkIII Centrifugal Pump, Challenger Oceanic) 137Cs 4 Βq/m3 1,2 x 10-10 μg/L (Heldal et al., 2003) 40K στο θαλασσινό νερό 13.000 Bq/m3 (Tsabaris et al., 2005)

Μέθοδοι προσδιορισμού 137Cs Η μέθοδος ΑΜP συγκαταβύθισης Μέση απόδοση μεθόδου (98 ± 4) % Molero et al., 1999 82% παρούσα εργασία AMP φωσφορομολυβδαινικό αμμώνιο (ammonium molybdophosphate) (NH4)3P(Mo3O10)4 137Cs+ + (NH4)3P(Mo3O10)4 137Cs(NH4)2 P(Mo3O10)4 137Cs3P(Mo3O10)4 137Cs2(NH4) P(Mo3O10)4 137Cs+ 137Cs+

Μέθοδοι προσδιορισμού 137Cs Μέθοδος επιτόπιου εμπλουτισμού [1/4] Ανάπτυξη μεθόδου Εργαστήριο Δειγματοληψία Εργαστήριο Εμποτισμός φίλτρων με ιοντοανταλλάκτη Προετοιμασία δειγματολήπτη Δοκιμαστική λειτουργία Αποτέφρωση φίλτρων Φασματομετρία-γ Όριο ανίχνευσης μεθόδου 0,05 Βq/m3 (ΕΡΠ, 2005)

Μέθοδοι προσδιορισμού 137Cs Μέθοδος επιτόπιου εμπλουτισμού [2/4] Εμποτισμός φίλτρων με ιοντοανταλλάκτη Ιοντοανταλλάκτης : Cu2[Fe(CN)6] σιδηροκυανιούχος χαλκός 2 137Cs+ + Cu2[Fe(CN)6] 137Cs2Cu[Fe(CN)6] + Cu2+ + 2 137Cs+ 137Cs4[Fe(CN)6] + Cu2+

Μέθοδοι προσδιορισμού 137Cs Μέθοδος επιτόπιου εμπλουτισμού [3/4] Εμποτισμός φίλτρων με ιοντοανταλλάκτη K4[Fe(CN)6] + 2 Cu(NO3)2 → Cu2[Fe(CN)6] + 4 KNO3 Αντλία κενού Φίλτρο Κύλινδρος ΟΝ Φιάλη Erlenmeyer Αντλία κενού OFF

Μέθοδοι προσδιορισμού 137Cs Μέθοδος επιτόπιου εμπλουτισμού [4/4] Π Φ1 Φ2 Ρ Είσοδος (Roos et al., 1994) Εφαρμογή μεθόδου Έξοδος A2/A1 ≈ 0,2 - 0,3 Παρούσα εργασία Α2/Α1 = 0,25 ± 0,22 T-test p=0,252 n=24

Δειγματοληψίες Ονομασία Σταθμού Σταθμός 1 Σταθμός 2 Σταθμός 3 Γεωγραφικές Συντεταγμένες 390 52.06 Ν 250 39.16 Ε 390 48.18 Ν 250 39.21 Ε 400 04.22 Ν 250 30.08 Ε Ημερομηνία χειμερινής δειγματοληψίας 30/11/2005 29/11/2005 01/12/2005 θερινής 22/06/2006 21/06/2006 23/06/2006

Αποτελέσματα χειμερινής δειγματοληψίας Οριζόντια διασπορά Bq/m3 1 (4,73 ± 1,96) 2 (7,03 ± 3,97) 3 (4,70 ± 1,72) η=4 BSW Επιφανειακή κυκλοφορία

Αποτελέσματα χειμερινής δειγματοληψίας Κατακόρυφη κατανομή [1/3]

Αποτελέσματα χειμερινής δειγματοληψίας Κατακόρυφη κατανομή [2/3] n=3 n=3 n=3

Αποτελέσματα χειμερινής δειγματοληψίας Κατακόρυφη κατανομή [3/3] n=3 n=3 n=3

Αποτελέσματα χειμερινής δειγματοληψίας Στρωματοποίηση Στατιστικά ομογενείς ομάδες Σημαντικότητα Ειδική αγωγιμότητα ( 1 ) ( 2 3 4 ) 0,725 Αλατότητα 0,762 Θερμοκρασία 0,058 pH 0,992 Πυκνότητα σt 0,644 Συγκέντρωση ενεργότητας 137Cs ( 1 2 3 4 ) 0,234 n=12

Αποτελέσματα χειμερινής δειγματοληψίας Πολλαπλή Γραμμική Παλινδρόμηση A = 84,44 + 12,75 . C – 14,96 . S – 7,73 . T + 2,08 . H – 0,11 . P A = 10,97 . C – 9,59 . S – 1,36 . T + 0,65 . H – 0,11 . P Α η συγκέντρωση ενεργότητας 137Cs σε Bq/m3 C η ειδική αγωγιμότητα σε mS/cm S η αλατότητα σε psu Τ η θερμοκρασία σε οC H το pH P η πίεση σε dbar Συντελεστής προσδιορισμού R2 = 0,428 n=12

Αποτελέσματα θερινής δειγματοληψίας Οριζόντια διασπορά Bq/m3 1 (5,50 ± 3,07) 2 (4,88 ± 2,57) 3 (5,68 ± 4,65) n=4 BSW Επιφανειακή κυκλοφορία

Αποτελέσματα θερινής δειγματοληψίας Κατακόρυφη κατανομή [1/3]

Αποτελέσματα θερινής δειγματοληψίας Κατακόρυφη κατανομή [2/3] n=3 n=3 n=3

Αποτελέσματα θερινής δειγματοληψίας Κατακόρυφη κατανομή [3/3] n=3 n=3 n=3

Αποτελέσματα θερινής δειγματοληψίας Στρωματοποίηση Στατιστικά ομογενείς ομάδες Σημαντικότητα Ειδική αγωγιμότητα ( 1 ) ( 2 3 4 ) 0,409 Αλατότητα 0,997 Θερμοκρασία 0,311 pH ( 1 2 3 4 ) 0,361 Πυκνότητα σt 0,846 Συγκέντρωση ενεργότητας 137Cs 0,879 n=12

Αποτελέσματα θερινής δειγματοληψίας Πολλαπλή Γραμμική Παλινδρόμηση A = -42,08 – 0,32 .C – 0,33 .S + 0,56 . T + 7,37 .H + 0,01 . P A = -0,298 . C – 0,393 . S + 0,395 . T + 0,102 . H – 0,01 . P Α η συγκέντρωση ενεργότητας 137Cs σε Bq/m3 C η ειδική αγωγιμότητα σε mS/cm S η αλατότητα σε psu Τ η θερμοκρασία σε οC H το pH P η πίεση σε dbar Συντελεστής προσδιορισμού R2 = 0,984 n=12

Συμπεράσματα Εποχιακή διακύμανση μέσων επιπέδων Bq/m3 5,48 ± 2,73 5,35 ± 3,22 n=12 Paired T-test p=0,907

Συμπεράσματα Εποχιακή σύγκριση κατακόρυφων κατανομών [1/2] Καλοκαιρινή δειγματοληψία n=12 Χειμερινή δειγματοληψία n=12

Συμπεράσματα Εποχιακή σύγκριση κατακόρυφων κατανομών [2/2] Βq/m3 1 (5,77 ± 1,15) 2 (8,16 ± 4,27) 3 (4,33 ± 1,73) 4 (3,67 ± 0,78) 1 (10,47 ± 1,98) 2 (4,03 ± 0,15) 3 (3,33 ± 0,70) 4 (3,57 ± 0,15) n=3 n=3

Συμπεράσματα Εποχιακή σύγκριση οριζόντιων διασπορών Bq/m3 1 (5,50 ± 3,07) 2 (4,88 ± 2,57) 3 (5,68 ± 4,65) 1 (4,73 ± 1,96) 2 (7,03 ± 3,97) 3 (4,70 ± 1,72) n=4

Συμπεράσματα Επίπεδο τιμών [1/3] Έτος Μέση τιμή συγκέντρωσης ενεργότητας 137Cs και τυπική απόκλιση (Bq/m3) 1986 2,6 ± 0,3 1993 20,70 ± 0,27 1999 13,3 ± 1,3 2006 5,42 ± 2,98 Επιφανειακή στιβάδα Βορειοανατολικού Αιγαίου Δραστικός χρόνος ημιζωής 6,4 y 5,4 y n=24 (Φλώρου και συν., 2001, Παρούσα εργασία)

Μέση συγκέντρωση ενεργότητας 137Cs και τυπική απόκλιση Συμπεράσματα Επίπεδο τιμών [2/3] Θαλάσσια περιοχή Μέση συγκέντρωση ενεργότητας 137Cs και τυπική απόκλιση (Bq/m3) Έτος Αναφορά Πατραϊκός κόλπος 2,8 ± 0,7 2005 Ευαγγελίου, 2005 Κρισσαίος κόλπος 4,0 ± 1,0 Νότιο Ιόνιο Πέλαγος 1,96 ± 0,26 2002 Gulin and Stokozov, 2005 Μαύρη Θάλασσα 18,29 ± 2,14 Νότιος Ατλαντικός 0,95 ± 0,22 Βόρειος Ατλαντικός 1,25 ± 0,24 Στενά Γιβραλτάρ 2,28 ± 0,29 1999 Gasco et al., 2002 Αζοφική Θάλασσα 19,6 2003 Matishov et al., 2004 Βόρειο Αιγαίο 5,42 ± 2,98 2005-06 Παρούσα εργασία, n=24

Συμπεράσματα Επίπεδο τιμών [3/3] Θαλάσσια περιοχή Μέση συγκέντρωση ενεργότητας 137Cs και τυπική απόκλιση (Bq/m3) Δραστικός χρόνος ημιζωής Τeff και τυπική απόκλιση (y) Ιρλανδική Θάλασσα 60 ± 50 4 ± 1 Κελτική Θάλασσα 3 ± 1 2 ± 1 Κανάλι Αγγλίας 2,1 ± 1,2 1,2 ± 0,5 Βόρειος θάλασσα 4 ± 2 3 ± 1 Βαλτική 50 ± 20 13 ± 2 Νορβηγική 4 ± 1 Μπάρεντς 2,4 ± 0,5 5 ± 1 Θάλασσα Κάρα 13 ± 4 Βόρειο Αιγαίο 5,42 ± 2,98 5,4 Έτος αναφοράς 2000 n=24 (Povinec et al., 2003)

Ευχαριστώ για την προσοχή σας